Bukovskist sai tuntud Nõukogude dissident juba 1960. aastate algul, mille tõttu viibis ta ka 12 aastat vanglates, töölaagritest ja psühhiaatriahaiglates, vahendas BBC. 1971. aastal õnnestus tal paljastada psühhiaatriahaigla dokumendid, mis puudutasid kuut dissidenti.

1976. aastal vahetas Nõukogude Liit Bukovski välja vangistuses olnud Tšiili kommunistliku partei juhi Luis Corvalani vastu. Ta elas kuni elu lõpuni Cambridge'is Suurbritannias.

Suurbritannias jätkas Bukovski kirjutamist, ta on avaldanud mälestusteraamatu "To Build a Castle: My Life as a Dissenter" ning analüüsinud teoses "Judgment in Moscow" Nõukogude Liidu kuritegusid. Samuti on tema sulest ilmunud hulgaliselt artikleid ning uurimusi.

2008. aastal külastas Bukovski ka Eestit, kus ta kohtus muuhulgas president Toomas Hendrik Ilvesega.